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莱特研究的激励之下，鲍林拿起了笔，又一次开始热切地计算。为了符合化学家的碳原子四面体的现实，需要打破物理学家的两个电子亚层，并将其合并成一个新的等价形式。关键问题是找到波函数合适的数学近似，只有通过这一捷径才可能将亚层的波函数结合成可以求解的方程。

然而，鲍林在秋高气爽的环境中苦苦工作了几个星期，却没有找到一条行得通的捷径。然后，在1930年12月的一个夜晚，鲍林坐在书房的书桌前，又尝试了一种近似。这回在试图合并两个电子亚层的波函数时，他忽略了被数学家称为径向函数的部分，斯莱特在论文中曾经提及这种简化可能会奏效。在去除了这一层复杂性之后，鲍林惊奇地发现“从数学上来讲，这一问题变得相当简单”——至少对受过索末菲培训的量子物理学家来说是非常简单的。

现在，他可以用恰当的系数将物理学家的两个碳原子电子亚层的波函数合并为对一个新的混合形式的数学描述：四个相同的轨道正好以精确的角度组成一个四面体。不仅如此，他的新的混合轨道远离原子核，因此更加倾向于同别的原子中的电子轨道重叠。这里有一个基本思想：两个原子的电子轨道重叠越多，产生的能量交换就越多，化学键的强度就越大。

他的精神一下子抖擞了起来。根据量子力学的原则和公式；他建立了一个四面体的碳原子。计算得出的化学键之间的角度是正确的；键长看上去也合适；电子交换产生的能量也足以解释改变电子亚层轨道形状所需的能量。

他废寝忘食地伏案工作。他发现，运用同样的基本方法，可以在计算中加入更多的电子，并得出更为复杂的分子的特性。鲍林打破物理学家的电子亚层，将其组合成新的轨道的思想洞开了解释许多分子结构的大门，比如，某些钻和铂化合物的键合形式就能得到良好的解释。在鲍林的笔下，物理学家的新力学证明了化学家一个又一个的思想。他回忆说：“我无比激动和兴奋，彻夜不眠，设想、列出并求解许多方程。这些方程十分简单，花不了我几分钟时间。解出了一个方程，得到答案，然后解答另一个八面体配位体化合物结构的方程，比如铁氢化钾中的亚铁氢离子，或者是正方形配位体化合物，如四氯化铂离子，和各种其他问题。随着时间的推移，我越来越觉得飘飘欲仙了。”

在接下来的两个月时间里，他日以继夜地不断完善并扩充自己的发现，有关成果的论文将成为化学史上最为重要的文献之一。在论文中，他提出了共享电子对成键的六条规则。头三条规则是对路易斯、海特勒、伦敦和自己早期工作的重申——电子对化学键是通过两个原子中孤电子的相互作用形成的；一旦配成对，两个电子就不能参加新键的组成。他的后三条规则是新的。一条提出，化学键的电子交换条件只涉及每个原子的一个波函数；另一条规则提出，能级最低的自由电子可以形成最强的化学键。鲍林的最后一条规则断言，在一个原子中的两个轨道中，能与别的原子的轨道重叠最多的轨道会形成最强的化学键，而且化学键一般与较为集中的轨道保持同方向。这样就能对键角和分子结构作出预测和计算。

考虑到自己的读者大多是缺乏数学基础的化学家，鲍林对自己的规则并没有给出冗长的数学证明。他在论文中写道：“即使在最简单的情况下对电子对化学键作出证明……也需要用到大量的符号和方程。”不过，他简要地概括了对这些规则进行验证的方式，并列出了几个推理的例子。从量子力学的原则出发，现在就已能够推出从化学键的长度和排列直到分子和复杂离子磁性的完整理论。鲍林还能够预测原子新的电子结构和性质。换句话说，量子力学不仅能够证明已知的事实；它还可以引导人们得到新的认识。在1931年2月中旬，鲍林将自己的论文寄给了《美国化学学会学报》。他给论文起了一个略显豪华的题目：“化学键的本质”。

几乎与此同时，他的第二个儿子，彼得·杰夫列斯（其中间名是为了纪念鲍林少年时的一个朋友）在2月10日呱呱坠地，真可谓是双喜临门。

不料平地又起了风波。3月1日——在鲍林的论文寄出两星期后、发表一个月之前——《物理评论》上出现了一篇与鲍林的文章内容极其相近的论文，其中包括：波函数重叠最大能够形成最稳定的化学键的思想；对于离子键和共价键关系的讨论；对化合物成键方式的讨论，如果化合物与价键有几种组合方式，很可能“真实情况为……对各种可能性的组合，并由于共振原理，能量相对较低”；而且更为重要的是，文章解释了碳原子中的四面体化